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U/
U isotopic analysis of trace uranium in safeguards environmental samples using multicollector inductively coupled plasma mass spectrometry富田 純平; 富田 涼平; 鈴木 大輔; 安田 健一郎; 宮本 ユタカ
Journal of the American Society for Mass Spectrometry, 35, p.1178 - 1183, 2024/05
U-236は原子炉内における中性子照射により生成される人工放射性核種であるため、保障措置上重要な核種の1つである。しかしながら、サブナノグラム程度のウラン量では、 U量が少ないため、10
レベルのU/U比を測定することは困難であった。本研究では、これら同位体比の測定を可能にするため、マルチコレクタ型ICP-MSを用いた高感度ウラン同位体比測定法を開発した。まず、測定溶液量を10分の1としシグナル強度を高め、全量をICP-MSに導入する。次に、マルチコレクタによる測定の利点を生かし、空気が混入する試料導入時及び消耗時以外のすべての測定データを使用し、それぞれの同位体の全計数から同位体比を求めた。開発したこの手法をIRMM-184ウラン同位体標準溶液のU/U比測定に適用した結果、得られた同位体比は、不確かさ(
=2)の範囲内で保証値と一致した。また、本手法を用いることにより、不確かさを従来法よりも10倍改善することができた。
富田 涼平; 富田 純平; 蓬田 匠; 鈴木 大輔; 安田 健一郎; 江坂 文孝; 宮本 ユタカ
KEK Proceedings 2022-2, p.108 - 113, 2022/11
ウラン粒子に対するSIMS分析では最初に粒子自動測定(APM)を行う。APMを行うことで試料台上に存在するウラン粒子の個数とその位置や、どの程度の濃縮度であるかを知ることができる。APMは測定範囲350
m四方に酸素イオンビームを短時間照射する同位体比測定を座標を移動しながら繰り返すことで試料台全体の様子を網羅していくが、その精度や確度は試料の状態の影響を大きく受ける。そこで、試料の前処理で行っている加熱処理の温度がウラン二次イオンの発生効率やウラン水素化物の生成量、粒子の結晶性等に与える影響を調べ、APMに適した条件を求めた。得られた実験結果を元に試料の状態に応じた粒子分析スキームを作成した。実験により800
Cの加熱処理は350Cと比較してウラン二次イオンの検出量が33%まで低下し、ウラン水素化物の生成も4倍となる結果が得られた。ラマン分光分析によって800Cの加熱は結晶性の向上に繋がることがわかったが、二次イオンの発生効率を低下させるような変質が引き起こす悪影響の方が顕著であり、今回の実験では350Cによる加熱が適した加熱条件であるとわかった。
富田 純平; 富田 涼平; 鈴木 大輔; 安田 健一郎; 宮本 ユタカ
KEK Proceedings 2022-2, p.154 - 158, 2022/11
保障措置環境試料に含まれるウラン粒子中の存在度の低いウラン同位体(
U及び)を精密に測定することは、施設の原子力活動を検認するうえで重要である。本研究では、これら存在度の低いウラン同位体の測定技術を開発するために使用するウラン模擬粒子の作成方法を検討した。ウランの代用としたルテチウム溶液を粒子母体である多孔質シリカビーズを効果的に含浸させる方法を検討した。走査型電子顕微鏡で粒子の含浸状態を観察した結果、シリカビーズと溶液をPFA棒で混合するよりも時間をかけて静かに含浸させる方法が含浸粒子を効果的に作成できることが分かった。
蓬田 匠; 北辻 章浩; 宮本 ユタカ
KEK Proceedings 2022-2, p.148 - 153, 2022/11
保障措置分析化学研究グループでは現在、顕微ラマン分光法を用いて、原子力施設で採取された環境試料中に含まれる、ウラン微粒子の化学状態を分析する手法の開発を行っている。環境中では、長期間の空気曝露によってウラン粒子本来の化学形が一部で変化する可能性があり、粒子全体を分析する手法の開発が必要である。本発表では、大気雰囲気下で長期間保存された二酸化ウランをモデル化合物として分析を行った。顕微ラマンマッピングによって微粒子表面の化学状態を分析したところ、二酸化ウランの他、局所的に過酸化ウランが存在していた。そのため、粒子中心部を分析する点分析では、570cm
や1150cm付近のUO
の構造に由来するラマンピークが観測されない場合があった。一方、ラマンマッピングによって粒子全体のラマンスペクトルを得て平均化する面分析では、同じ粒子から570cmや1150cm付近のUOの構造に由来するラマンピークを観測できたため、ラマンマッピング分析が微粒子全体の化学状態を分析する手法として有効であることを実証した。
富田 涼平; 富田 純平; 蓬田 匠; 鈴木 大輔; 安田 健一郎; 江坂 文孝; 宮本 ユタカ
KEK Proceedings 2021-2, p.146 - 150, 2021/12
大型二次イオン質量分析装置(LG-SIMS)を使用したウラン粒子のスクリーニング測定(APM)は広い測定領域に複数の粒子を収め、測定範囲内に存在する個々の粒子の座標と同位体組成の情報を得る連続測定である。特に高濃縮の粒子を含むAPMではウラン粒子表面の水素化物生成比が高い場合にU$測定値$=
U
H+U$真値$となる影響を受けてUの存在率が見かけ上高くなる。APMでは個々の粒子から得られる二次イオンが少ないため正確な水素化物補正ができず、この影響でウラン全体に対するUの存在率が見かけ上低下する問題が起きる。そこでAPMの測定前に一定時間だけイオンビームを照射することでウラン粒子表面の水素化物生成比の低減を試みた。また、粒子表面を十分にスパッタしやすいマニピュレーション-APM(APM-mani)についても実験を行い、水素化物を効果的に低減できるスクリーニング条件を検討した。
藤田 博喜; 野島 健大; 永岡 美佳; 大澤 崇人; 横山 裕也; 小野 洋伸*
KEK Proceedings 2016-8, p.168 - 172, 2016/10
平成25年1月から平成27年3月までの期間において、復興促進プログラム(マッチング促進)として、「環境試料中ストロンチウム-90(
Sr)分析用自動化システムの開発」に取り組んだ。灰試料(農畜産物及び海水産物)を対象としてストロンチウムを単離するまでの工程を自動化することはできたが、実際の試料中Sr濃度測定を行うことができていなかったため、本システムによる分析を実施し、作業者による分析・測定結果と比較することにした。また、システムを改良し、各分析工程における装置の性能を向上させることができたので、その内容についても報告する。
野島 健大; 藤田 博喜; 永岡 美佳; 大澤 崇人; 横山 裕也; 小野 洋伸*
KEK Proceedings 2015-4, p.111 - 115, 2015/11
Sr分析を放射性ストロンチウム分析法(文部科学省、放射能測定法シリーズ2)に従って、環境レベルのSr濃度を自動で分析するシステムを開発したので、その成果を報告する。本研究では、この分析における湿式灰化、化学分離、イオン交換に係るそれぞれの工程を、ロボットや自動加熱装置等を組み合わせて、自作の制御プログラムにより、自動で分析できるようになった。
I in environmental samples by AMS and NAA using an anion exchange resin disk鈴木 崇史; 伴場 滋*; 北村 敏勝; 甲 昭二*; 磯貝 啓介*; 天野 光
Nuclear Instruments and Methods in Physics Research B, 259(1), p.370 - 373, 2007/06
被引用回数：14 パーセンタイル：68.17(Instruments & Instrumentation)大型再処理工場が稼動するとIが環境中に放出される可能性があり、環境影響評価のためには精度の良い測定が重要である。そこで環境試料中のIを加速器質量分析法(AMS)と従来法である放射化分析法(NAA)の両方で測定し相互比較を行った。環境試料は北海道,岩手,秋田,兵庫,大分の5地点で土壌,海藻,原乳を採取した。土壌は表層(0
5cm)と深層(5-20cm)に分けた。土壌と海藻は燃焼法と陰イオン交換樹脂ディスクを用いて抽出した。原乳は陰イオン交換樹脂ディスクを用いると目詰まりを起こすため、陰イオン交換樹脂によるバッチ法とその溶媒抽出法の組合せで抽出した。抽出した溶液はAMSとNAA用にそれぞれAgIとPdIの化学形で沈殿させた。NAAによる測定結果はほとんど検出限界以下であったが、幾つかの土壌サンプルでIを検出できた。例えば、北海道の表層土壌ではAMSとNAAの測定結果はヨウ素同位体比(I/
I)でそれぞれ(2.4
0.04)
10
, (2.40.26)10であった。これら原理の異なる方法での測定結果はよく一致しており、両測定方法は環境試料中のIを測定するのに有効な分析方法であることがわかった。またAMSは測定時間,感度,利便性の点で優れている。
間柄 正明
核物質管理センターニュース, 34(11), P. 18, 2005/11
第46回核物質管理学会に出席し原研の環境試料分析に関する研究成果を報告するとともに、米国のオークリッジ国立研究所,TRANSCOMセンター,サンデイア国立研究所,ロスアラモス国立研究所を訪問し米国における核物質管理や核不拡散・保障措置に関する開発の現状を調査した。学会における国際保障措置:環境サンプリング及び情報解析のセッションでのレポートと、サンデイア国立研究所を訪問したときのレポートである。
臼田 重和
Isotope News, (617), p.20 - 24, 2005/09
わが国唯一の環境放射能(線)に関する分析専門機関である財団法人日本分析センターを訪れ、分析部を中心に、情報部,原子力艦放射能調査室,品質保証室などの各部署の業務概要を紹介するとともに、同センターの印象をまとめた。
佐藤 宗一*; 鈴木 徹*; 檜山 敏明*; 渡部 和男
ぶんせき, 2005(8), p.451 - 457, 2005/08
核燃料サイクルに関連する分析の進歩について、2000年から2004年の研究論文を中心にサーベイして取りまとめた。近年の傾向として、原子炉材料や核燃料の分析に関する研究報告は、極めて少なくなっている。一方、核不拡散,廃棄物,環境関連の分析研究が増加している。特に、保障措置の環境試料分析に関しては、極微量の核物質の同位体比測定,粒子一個一個の同位体比測定など、従来要求されなかったような高感度な分析方法が要求され、開発されている。
平山 文夫; 黒沢 節身; 間柄 正明; 市村 誠次; 河野 信昭; 鈴木 大輔; 伊奈川 潤; 後藤 基次; 桜井 聡; 渡部 和男; et al.
KEK Proceedings 2005-4, p.184 - 192, 2005/08
保障措置環境試料を対象にした極微量核物質(ウランとプルトニウム)の分析技術開発を行っている。今回、試料全体の当該核物質の平均値を求めるバルク分析について、実試料を用いたこれまでの分析結果をもとに、定量性及び化学分離性能の点でIAEAの基本要求を十分に満足していることを紹介する。また高度分析技術開発の一環として、分離操作の迅速化で取り上げた遠心イオン交換分離法が、プルトニウムの迅速精製分離に適用できること、並びに試作した低ウラン含有スワイプ材が、従来品のウラン含有量の1/100であり、かつ拭取り性能は同等で優れていることを報告する。
井口 一成
日本写真学会誌, 68(1), p.56 - 59, 2005/02
日本原子力研究所(原研)では、原子力関連施設における未申告活動検知を目的とする保障措置環境試料の分析技術の開発を行っている。保障措置環境試料分析法には、核物質を含む個々の粒子を分析するためのパーティクル分析があり、二次イオン質量分析法(SIMS)が有効であるが、粒径1m以下の粒子ではその検出限界から分析は困難である。そこで原研では、フィッショントラック(FT)法を応用した分析法の開発を進めており、本報告ではその分析法の概要について述べる。
間柄 正明; 臼田 重和; 桜井 聡; 渡部 和男; 江坂 文孝; 平山 文夫; Lee, C. G.; 安田 健一郎; 河野 信昭; 伊奈川 潤; et al.
第26回核物質管理学会(INMM)日本支部年次大会論文集, p.157 - 164, 2005/00
原研では、国内及び国際保障措置制度の堅持に貢献するため、環境試料分析のための極微量核物質の分析法を開発している。スワイプ試料の基本技術(バルク及びパーティクル分析)については開発を終了し、2003年にIAEAからネットワーク分析所として認証された。現在、国内試料の分析を行うとともにIAEAネットワーク分析所の一員として活動している。さらに、分析適応範囲を広げるとともに精度の向上を図るため、新たな分析法の開発を進めている。バルク分析については、分子イオンの生成を抑えるための化学分離法及び測定法を検討している。パーティクル分析法については、二次イオン質量分析法を用いたマイナーアクチノイドの分析やフィッショントラック-表面電離型質量分析法(FT-TIMS)を開発している。また、蛍光エックス線を用いたスクリーニング法の開発も開始したので、概要と現状について報告する。
Lee, C. G.; 井口 一成; 伊奈川 潤; 鈴木 大輔; 江坂 文孝; 間柄 正明; 桜井 聡; 渡部 和男; 臼田 重和
第26回核物質管理学会(INMM)日本支部年次大会論文集, p.171 - 178, 2005/00
フィッショントラック(FT)-表面電離質量分析(TIMS)法によるパーティクル分析法は、二次イオン質量分析計では測定が難しい粒径1m以下の核分裂性物質を含む微細粒子に対しても同位体比分析が可能であることから、保障措置上有効な分析手法とされている。われわれがこれまでに開発したFT-TIMS法では、核分裂性物質を含む粒子をFT検出器の中に閉じこめるので、高い検出効率,試料調製の簡便さ,ウラン濃縮度別検出の可能性などの長所がある。しかし、検出器のエッチングの際、ウラン粒子の一部が溶解することがある。そこで、粒子保持層とFT検出器部を分離した2層式FT試料調製法の開発を行っている。この方法では粒子層と検出器の一端を固定することにより、従来の2層式試料で見られた検出器のFTと目的粒子との位置ずれを解決し、目的粒子の検出効率を向上させた。最近のFT-TIMS分析法の開発状況について紹介する。
間柄 正明; 臼田 重和; 桜井 聡; 渡部 和男; 江坂 文孝; 平山 文夫; Lee, C. G.; 安田 健一郎; 河野 信昭; 伊奈川 潤; et al.
Proceedings of INMM 46th Annual Meeting (CD-ROM), 8 Pages, 2005/00
原研では、国際保障措置制度の堅持に貢献するため、環境試料分析のための極微量核物質の分析法を開発している。スワイプ試料のバルク及びパーティクル分析の基本技術については開発を終了し、2003年にIAEAからIAEAネットワーク分析所として認証され、現在ネットワーク分析所の一員として活動している。今回、マイナーアクチノイドや核分裂生成物,フィッショントラック法を用いたパーティクル分析法の開発を行い、ICP-TOFMAを使った効率的なパーティクル分析法,蛍光エックス線を用いたスクリーニング法の開発を開始したので、その概要と現状について報告する。
江坂 文孝; 渡部 和男; 福山 裕康; 小野寺 貴史; 江坂 木の実; 伊奈川 潤; 井口 一成; 鈴木 大輔; Lee, C. G.; 間柄 正明; et al.
第25回核物質管理学会日本支部年次大会論文集, p.128 - 135, 2004/00
原研は、保障措置環境試料分析のためのパーティクル及びバルク分析法の開発を行い、2003年1月にIAEAネットワーク分析所の一員として認定された。パーティクル分析法では、原子力施設内で拭き取りにより採取された試料(スワイプ試料)中の個々の粒子中に含まれる核物質の同位体比を測定できるためより詳細な情報を得ることができる。まず、二次イオン質量分析法(SIMS)をパーティクル分析に適用するとともに、試料中の粒子を試料台上にインパクター方式で回収し全反射蛍光X線分析法でスクリーニングを行う方法を開発し、一連の技術として確立した。現在、本法により国内及びIAEA保障措置スワイプ試料の分析を定常的に行っている。さらに、SIMSでは分析が困難な粒子径1マイクロメートル以下の粒子の分析を可能とするために、フィッショントラック法と表面電離質量分析法を組合せたより高感度なパーティクル分析技術の開発も開始している。
臼田 重和
化学と教育, 51(10), p.612 - 613, 2003/10
本報告では、日本化学会化学教育協議会 化学と教育編集員会からの要請により、主として中・高等学校教員を対象に、保障措置環境試料のために開発した極微量分析法について解説した。主に、(1)環境試料分析手法がIAEAによって保障措置の強化策として導入された背景,(2)保障措置環境試料を分析するために、原研がIAEAネットワーク分析所の一員として認定された経緯,(3)環境試料中の極微量核物質を主対象に開発した同位体比分析技術,(4)そのために整備したクリーンルーム施設「高度環境分析研究棟(CLEAR)」などについて紹介する。
臼田 重和
核物質管理センターニュース, 32(10), p.5 - 6, 2003/10
米国アリゾナ州フェニックスで2003年7月1317日に開催された第44回核物質管理学会(INMM)年次大会に参加する機会を得たので、保障措置環境試料分析関連を中心に、分析・計測技術の開発の概要・傾向や今大会の印象をまとめた。今大会の特徴は、最近の世界情勢を反映し、核テロリズムからの脅威とその防衛が主な課題となっていた。保障措置環境試料分析に関しては、特にIAEA保障措置分析所から詳細な分析技術開発状況や分析能力が報告されたので、その概要と特徴を述べた。
臼田 重和
核物質管理センターニュース, 32(7), p.10 - 11, 2003/07
原研は保障措置環境試料分析のIAEAネットワーク分析所として認定されたので、その概要を紹介する。原研は、平成13年6月に東海研究所にクリーンルームを有する高度環境分析研究棟(CLEAR)を完成させ、そこで保障措置環境試料のために主にバルク及びパーティクル分析に関連する高精度な極微量分析技術を開発してきた。IAEAの専門家による現地調査の結果、原研の分析技術は、施設や品質管理体制も含めて高いレベルにあると評価され、世界で17番目のネットワーク分析所として認められた。これにより、アジア初のIAEAネットワーク分析所として、保障措置環境試料分析を実施し、核査察や更には原子力の平和利用に貢献することになる。
